量子自旋液體是一種出現(xiàn)在量子磁體中的新奇物態(tài)。與通常磁性體系相比，量子自旋液體呈現(xiàn)出許多獨特的物理現(xiàn)象，特別是所謂的分數(shù)化（fractionalization）現(xiàn)象。通常磁性體系中的準(zhǔn)粒子是磁振子，攜帶一個單元的自旋角動量（自旋量子數(shù)為1）。量子自旋液體中的準(zhǔn)粒子是自旋子（spinon），攜帶半個單元的自旋角動量（自旋量子數(shù)為1/2）。可以認為，自旋子是將磁振子“一分為二”而得到的。

自旋子的這種一分為二的特性是自旋子的主要實驗特征。實驗中探測自旋子，需利用外部擾動（如非彈性中子散射中的中子、太赫茲光譜學(xué)中的光子等）將自旋子激發(fā)出來，檢測這些準(zhǔn)粒子的動量和能量吸收，從中提取關(guān)于它們的信息。以太赫茲光譜為例，光子的能量和動量被體系吸收，并激發(fā)出自旋子。由于前述自旋子“一分為二”的特性，自旋子只能成對產(chǎn)生和湮滅（圖一a）。這意味著，被吸收的光子動量和能量必須分配給這一對自旋子，而動量和能量的分配方式多種多樣。每一種分配方式均會在太赫茲光譜中表現(xiàn)為一個尖銳的吸收峰，而前述多個分配方式則導(dǎo)致多個吸收峰。這些吸收峰擁擠在一起，最后總的效果就是一個缺乏個體特征的連續(xù)吸收譜（圖一b）。

自旋子的這種連續(xù)吸收譜（continuum）被當(dāng)作是自旋子存在的實驗證據(jù)。但是連續(xù)譜給進一步分析自旋子的物理性質(zhì)帶來了挑戰(zhàn)。連續(xù)譜來自于多個吸收峰的組合，因此掩蓋了這些吸收峰本征的線寬與線型，也就難以進一步分析自旋子激發(fā)的譜學(xué)特性。在材料樣品或者實驗條件不理想的情況下，這種缺乏顯著特征的吸收譜使得實驗工作者難以僅憑譜學(xué)數(shù)據(jù)判斷體系中是否存在自旋子這種準(zhǔn)粒子。

圖一，太赫茲二維相干譜學(xué)示意圖。（a）太赫茲二維相干譜學(xué)用一個太赫茲脈沖A激發(fā)體系中一對自旋子，用另一個太赫茲脈沖B探測它們。（b）自旋子在常規(guī)太赫茲光譜中表現(xiàn)為連續(xù)吸收譜，但在二維相干光譜中能展現(xiàn)出它們的本征線寬和線型。(來自文獻[1])。

最近，中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心凝聚態(tài)理論與材料計算實驗室的萬源副研究員與美國約翰霍普金斯大學(xué)物理系的實驗學(xué)家Peter Armitage教授從理論上提出，太赫茲二維相干譜學(xué)（terahertz two-dimensional coherent spectroscopy）這種新興實驗技術(shù)可以給自旋子探測這個長期難題打開突破口^[1]。紅外波段的二維相干譜學(xué)是一個相對成熟的實驗技術(shù)，被廣泛應(yīng)用到分子物理、化學(xué)和生物物理等領(lǐng)域^[2]。近些年來，二維相干譜學(xué)被拓展到太赫茲波段^[3]。太赫茲二維相干譜學(xué)用一個太赫茲脈沖激發(fā)體系，用另一個太赫茲脈沖探測體系中的非線性光學(xué)響應(yīng)，得到的光譜是激勵頻率和探測頻率這兩個頻率的二維函數(shù)。

萬源與Armitage的研究發(fā)現(xiàn)，自旋子的太赫茲二維光譜中存在一個類似于光子回波（photon echo）的“自旋子回波”（spinon echo）信號，該自旋子回波信號可以用來拆解前述的連續(xù)譜，并提取自旋子動力學(xué)的新信息。其背后的物理機制與光子回波區(qū)分均勻展寬（homogeneous broadening）與非均勻展寬（inhomogeneous broadening）的物理機制類似。具體來說，在太赫茲二維相干譜學(xué)中，前述的自旋子對的吸收峰被展布到一個二維頻率平面上，這些吸收峰沿著平面對角線方向擁擠在一起。但是，沿著反對角線方向，這些吸收峰的本征線寬則被直接揭示出來（圖一b）。

圖二：量子伊辛自旋鏈中自旋子的一維光譜（左起第一列）和二維（第二到四列）相干光譜。自旋子回波信號出現(xiàn)的通道展示在第四列，其反對角線方向的信號 寬度展示在第五列。從上到下，第一行到第三行，分別對應(yīng)于理想自旋鏈、存在準(zhǔn)粒子衰減的自旋鏈和存在無序的情形。(來自文獻[1])。

萬源與Armitage以量子伊辛（Ising）自旋鏈這個模型系統(tǒng)為例，解析計算了這個體系的太赫茲二維相干光譜，具體闡明這項實驗技術(shù)如何解析該體系中的自旋子連續(xù)譜，并進一步揭示自旋子的動力學(xué)。在完全理想的量子伊辛鏈中，自旋子為嚴(yán)格本征態(tài)，其準(zhǔn)粒子壽命為無窮。對應(yīng)的，在二維光譜中，自旋子回波信號在反對角線方向的寬度為零（圖二，第一行）。當(dāng)自旋子的準(zhǔn)粒子壽命有限時，自旋子回波信號沿著反對角線方向展寬，其信號寬度反比于準(zhǔn)粒子壽命（圖二，第二行）。最后，當(dāng)體系存在無序，但是準(zhǔn)粒子壽命依然是無窮時，反對角線方向展寬依然為零，不受無序的干擾（圖二，第三列）。這些理論預(yù)言，可以直接運用到以鈮酸鈷（CoNb₂O₆）為代表的量子伊辛鏈材料中去^[4]。相應(yīng)的實驗工作目前正在進行中。

參考文獻：

[1] Yuan Wan and N.P. Armitage, Phys. Rev. Lett. 122, 257401 (2019).
[2] S. Mukamel, Principles of Nonlinear Optical Spectroscopy (Oxford University Press, New York, 1999); P. Hamm and M. Zanni, Concepts and Methods of 2D Infrared Spectroscopy (Cambridge University Press, Cambridge, England, 2011); 翁羽翔, 陳海龍等編著，《超快激光光譜原理與技術(shù)基礎(chǔ)》(化學(xué)工業(yè)出版社，2013).
[3] M. Woerner, W. Kuehn, P. Bowlan, K. Reimann, and T. Elsaesser, New J. Phys. 15, 025039 (2013).
[4] R. Coldea, D.A. Tennant, E.M. Wheeler, E. Wawrzynska, D. Prabhakaran, M. Telling, K. Habicht, P. Smeibidl, and K. Kiefer, Science 327, 177 (2010).