超快電子衍射屬于泵浦-探測技術(shù)：首先由飛秒激光（泵浦）激發(fā)樣品的動力學(xué)過程，隨后利用電子束（探測）去記錄某一時刻原子的位置信息；進(jìn)一步改變電子束與激光的延時分別記錄不同延時的原子位置信息則最終可將不同時刻的原子信息結(jié)合起來形成原子電影，完整再現(xiàn)原子尺度超快動力學(xué)的全過程。類似于x光自由電子激光，超快電子衍射可用于結(jié)構(gòu)相變、電子聲子耦合、分子動力學(xué)等超快過程研究；在基金委國家重大科研儀器設(shè)備研制項目支持下，上海交通大學(xué)聯(lián)合北京大學(xué)和清華大學(xué)正在建設(shè)具有國際領(lǐng)先水平的兆伏特超快電子衍射與成像裝置。

泵浦探測技術(shù)及電子束時間抖動對測量結(jié)果的影響

超快電子衍射的時間分辨率主要受限于電子束脈寬和電子束相對于泵浦激光的時間抖動。通過將電子束能量從keV提高到MeV可抑制電子空間電荷力的影響，產(chǎn)生50-100 飛秒（1 飛秒= 0.000000000000001秒）的電子束；進(jìn)一步結(jié)合微波聚束腔技術(shù)，MeV電子束脈寬可壓縮至10 飛秒以下。然而，伴隨電子束脈寬的壓縮，電子束的時間抖動會增加；因此盡管國際上已產(chǎn)生10飛秒以下的電子束，超快電子衍射的時間分辨率仍然處于50-100飛秒的量級。以Bi的A1g模式為例，在激光激發(fā)下Bi原子間距會以2.92 THz的頻率振蕩；由于測量的結(jié)果為時間抖動窗口內(nèi)的平均值，因此盡管10飛秒的電子束脈寬遠(yuǎn)小于振蕩周期，當(dāng)時間抖動與振蕩的半周期相比擬時仍然無法分辨原子的位移振蕩。受電子束時間抖動限制，超快電子衍射距離突破50飛秒的時間分辨率仍有一步之遙，亟需發(fā)展精確記錄電子束時間抖動的技術(shù)以便按照實驗測量的泵浦-探測延時對所有數(shù)據(jù)進(jìn)行重新排列，最終校正時間抖動并消除其對時間分辨率的影響。

上海交通大學(xué)物理與天文學(xué)院張杰院士和向?qū)Ы淌谡n題組與華東師范大學(xué)、中科院上海光機(jī)所、西北核技術(shù)研究所、中國工程物理研究院、清華大學(xué)等院校研究團(tuán)隊合作，借鑒阿秒科學(xué)領(lǐng)域的光電子streaking技術(shù)并將該技術(shù)拓展用于能量高4個量級的相對論能量電子束，利用激光在鈮酸鋰晶體中產(chǎn)生的太赫茲脈沖作為時間基準(zhǔn)并結(jié)合超材料近場增強(qiáng)技術(shù)，精確地記錄了相對論能量級電子束的時間信息，獲得了1.5 飛秒的超高分辨率，該工作近期發(fā)表在《Physical Review X》。

傳統(tǒng)的手表秒針轉(zhuǎn)一圈時間為60秒，通過觀察秒針的位置，我們對時間精度的確定可以做到1秒左右；太赫茲時鐘以太赫茲脈沖的周期為標(biāo)尺，通過記錄電子被太赫茲電磁場的偏轉(zhuǎn)角度確定電子束的到達(dá)時間。由于太赫茲的周期約1皮秒(1 皮秒= 0.000000000001秒)，相比秒針轉(zhuǎn)一圈的時間快了14個量級，因此太赫茲時鐘對電子束時間信息的記錄精度可做到飛秒量級。此外，在該實驗中，研究團(tuán)隊利用微波聚束腔將電子束脈寬從逾200飛秒壓縮到6飛秒以下，是目前該能區(qū)實驗獲得的最短的電子束脈寬。

太赫茲時鐘原理圖及THz streaking測量的不同延時處電子束分布

該“太赫茲時鐘”提供的1.5飛秒時間抖動校正精度結(jié)合微波聚束腔技術(shù)產(chǎn)生的6 飛秒電子束也將兆伏特超快電子衍射的時間分辨率首次推進(jìn)到亞10飛秒，超過該國家重大科研儀器設(shè)備研制項目的原定指標(biāo)（50 飛秒）5倍，預(yù)期將開辟超快電子衍射研究更快的動力學(xué)過程新的研究機(jī)會。

本工作主要由基金委國家重大科研儀器研制項目（No. 11327902）和基金委創(chuàng)新群體項目（No. 11721091）及科技部青年973課題（No. 2015CB859700）資助，論文第一作者為博士生趙凌榮。

信息來源：上海交通大學(xué)